本课题组的研究工作利用第一性原理计算，深入探讨了电化学催化过程中的关键机制，特别是在双氧水生成和水氧化反应中的应用。我们的研究不仅帮助优化了现有催化剂的设计，还为新型催化材料的开发提供了理论依据。通过密度泛函理论（DFT）计算，我们能够有效分析催化位点的活性、判断催化路径，并调控催化反应的关键步骤。

我们首先结合了第一性原理计算和实验验证，系统分析了预测并验证了电化学水氧化生成双氧水过程的关键机制。通过计算中间体（如OH*、OOH*）的吸附能量，我们首次证实了氧化物的表面反应机制对其催化活性和选择性决定性作用。这是整个2e-WOR领域成功的通过理论指导实验去研究发现氧化水产双氧水的路径和性能的调控并进行有效验证的首篇开山之作，能够对后续的工作和该领域的发展提供指导和参考。

根据这一范式，我们以ZnO为例验证了二元氧化物双氧水生产的晶面依赖性，并通过对表面中间体的吸附行为进行量化过程成功设计出首例三元钙钛矿相的高选择性、高稳定性的催化剂CaSnO₃。实验验证了该材料在双氧水生成中的优异性能，特别是在两电子水氧化反应中的表现。进一步地，我们揭示了掺杂位点在氧物种吸附和解离过程中的关键作用，这为我们设计和优化氧化物催化剂提供了理论支持。

发表论文列表：

Shi, X., Siahrostami, S., Li, GL. et al. Understanding activity trends in electrochemical water oxidation to form hydrogen peroxide. Nat Commun 8, 701 (2017)

Shi, Xinjian, et al. ZnO As an Active and Selective Catalyst for Electrochemical Water Oxidation to Hydrogen Peroxide. ACS Catalysis 2019 9 (5), 4593-4599

Shi, Xinjian, et al. CaSnO₃: An Electrocatalyst for Two-Electron Water Oxidation Reaction to Form H₂O₂ ACS Energy Letters. 2019. 4 (1), 352-357